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记者7日从中国科学院大连化学物理研究所了解到,该所吴凯丰研究员团队在量子点光化学研究中取得重要进展,率先实现了低毒性量子点敏化的近红外至可见上高效转换,并将该体系与有机光催化融合,实现了高效快速的太阳光合成,有望对光合成技术产生深远影响。相关成果2月7日在《自然·光子学》上发表。
利用低毒性量子点开展近红外光子上转换和有机催化合成。
基于太阳光开展能源转化和工业生产,是解决全球能源危机、助力我国实现“双碳”目标的重要路径之一。太阳光中蕴含着大量的红外光子,这些光子不为人眼所见,且能量较低,通常难以有效转化和利用。胶体量子点是一类溶液法生产的理想捕光材料,它们的吸光范围很容易被拓展至红外波段。同时,吸光后的激发态量子点能够参与丰富的光化学转化过程,生产太阳燃料或者精细化学品,是国际上的重要科学前沿。
红外光到可见光的上转换,在能源、医学、国防等诸多领域具有重要意义。比如对太阳能电池而言,上转换能使器件可以有效利用阳光中大量的低能量红外光子,颠覆性地提升太阳能转换效率。在前期研究中,该团队深入系统地研究了量子点敏化有机分子三线态的动力学机制,探索了这些新机制在光子上转换、有机光合成等领域的初步应用。此次研究中,团队聚焦于铜铟硒基近红外量子点,该类量子点相对绿色环保,可用于替代剧毒性的铅基近红外量子点。
团队制备了硫化锌包覆的锌掺杂铜铟硒核壳量子点,有效解决了该类量子点缺陷多和稳定性差的难题。研究人员在量子点表面修饰羧基化的并四苯分子作为三线态受体,并采用红荧烯分子作为湮灭剂,构建了溶液相上转换体系。该体系成功实现了近红外至黄光的上转换,量子效率高达16.7%。
在此基础上,该团队将该上转换体系与有机光催化融合,将上转换产生的红荧烯单线态直接用于“原位”有机氧化、还原、光聚合等反应,巧妙避免了上转换光子传播至溶液表面所经历的量子点重吸收损失。得益于近红外光子的有效利用和量子点的宽谱吸收特性,该上转换-有机催化融合体系可在太阳光下高效快速运行。实验表明,在室内窗台上,几秒内即可实现丙烯酸酯的光诱导聚合。
(受访单位提供)